近期,上海工程技術大學化學化工學院安煒教授課題組在化學工程與技術學科工業催化學科方向中收獲最新成果,在電催化二氧化碳還原反應(CO2RR)的理論研究中取得重要進展。2019級碩士研究生何苗苗為第一作者,安煒教授為通訊作者,在工程技術和納米科學領域國際權威期刊《Small》上(系中科院SCI分區工程技術大類一區Top期刊,IF= 13.281)發表題為“Hybrid Metal–Boron Diatomic Site Embedded in C2N Monolayer Promotes C–C Coupling in CO2 Electroreduction”的研究論文(DOI: 10.1002/smll.202104445),該論文還同時入選《Small》的“C-C Coupling”和“Carbon Dioxide” 兩個“Hot Topic”。
電 催化二氧化碳還原反應(CO2RR)可在溫和環境條件下,將重要溫室氣體之一的CO2直接轉化為高附加值燃料和化學品,當使用可再生電力驅動反應時,可成為實現可持續化學和能源未來的一種可行解決方案,對助力達成我國“3060雙碳目標”有重要現實意義。 二維碳基材料用于CO2RR的實驗和理論研究是當前的國際熱點,其中就包括著名的單原子催化劑(SAC),而作為SAC的一個增強平臺,雙原子催化劑(DAC)因其雙原子活性位點的多功能調節和協同效應而備受關注,通常研究的是金屬(M)-金屬(M)雙原子位點,很少研究金屬-非金屬組合位點,甚至此類活性位點是否真正具備電催化活性也未可知。
為此,通過對有實驗依據的M@X-C2N(M=Fe、Co、Ni和Cu; X=S、P和B)上CO2RR的密度泛函理論系統計算研究,證實了雜化M–B雙原子活性位點在驅動CO2RR特別是C–C耦合方面的功能優于單或雙M中心; 其中,Fe@BC2N(μ=2 μB)在C-C耦合中的自由能壘最低(0.17 eV),而Ni@BC2N(μ=0 μB)主要產生CH4,最低勢壘為0.42 eV。 因此,M的電子自旋態在調節CO2RR中的選擇性和C–C耦合勢壘方面頗為重要。 同時,文章預測了Fe@BC2N為CO2RR主要生成C2+產物有前途的催化劑,部分原因即是其增強的自旋電子態,上述新發現無疑豐富了在環境條件下運行的電催化劑的設計策略。
安煒教授2015年6月入現職以來,在可持續化學和能源轉化中催化反應的理論研究中取得系列重要進展,已經在“中國科技期刊卓越行動計劃”重點建設“領軍期刊”《Nano Research》 (一區,IF=8.897), 《Journal of Catalysis》 (一區,IF=7.920), 《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》 (一區,IF= 8.198), Journal of Power Sources (一區,IF= 9.127),《Journal of Energy Chemistry》 (一區,IF=9.676)等領域內一、二區Top期刊上發表通訊/第一作者論文27篇。 主持結題國家自然科學基金面上項目和上海自然科學基金面上項目各一項,培養碩士研究生20名,聯合培養博士生1名,其中3名碩士畢業生赴國內外知名學校攻讀博士學位。
上述工作受益于國家自然科學基金(21673137)、上海自然科學基金(16ZR1413900)和美國布魯克海文國家實驗室功能納米材料中心的支持。